近日,威尼斯官网卢昶雨副教授团队在水资源净化与储能转化领域顶级期刊连续发表6篇研究论文,2篇为中科院1区TOP期刊,4篇为中科院2区TOP期刊,最高影响因子13.3。相关研究成果得到了石家庄市驻冀高校基础研究项目优秀青年项目与8846威尼斯校内杰青项目的资助,以及8846威尼斯校领导、科技处、地质资源与地质工程学科团队的大力支持和指导。本研究作为地质资源与地质工程一级学科博士点建设的标志性成果,彰显了威尼斯官网地质资源与地质工程学科团队在水资源净化与能源转化领域取得了重大研究进展。具体研究成果如下:
一、9月28日,工程技术国际顶级期刊《Chemical Engineering Journal》(中科院一区TOP,影响因子13.3)在线刊发了课题组以《Ultrafast hot electron transfer and trap-state mediated charge separation for boosted photothermal-assisted photocatalytic H2 evolution》为题的研究论文,课题组研究生秦昊源为第一作者,卢昶雨老师为第一通信作者。该成果以羽毛和氨水为前驱体,采用简单的水热法对N,S-CDs进行了氨基改性。所制备的氨基修饰am-N,S-CDs在碱性环境中形成短S-N键(S2-),这在动力学上可有效提高电子迁移率并减少电子-空穴对的重组。此外,am-N,S-CDs中的氨基修饰效地提高了O2的吸附能力、光催化性能和循环能力。H2O2产率(384.86 μM)是原始N,S-CDs产率(103.12μM)的3.73倍。本研究提出了一种合理的化学键设计策略,实现了高效光-化学的能量转换。
图1. (a, b) N, S-CDs的飞秒瞬态吸收光谱。(d, e) am-N, S-CDs-500。(g,h)am-N,S-CDs-3500。(c) N, S-CDs,(f) am-N, S-CDs-500和(i) am-N, S-CDs-3500的归一化瞬态吸收光谱的时间曲线。(j) am-N, S-CDs在光催化生成H2O2过程中的氨基修饰示意图。
文献链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.156239
二、9月19日,工程技术国际顶级期刊《Separation and Purification Technology》(中科院一区TOP,影响因子8.1)在线刊发了课题组以《Photothermally enabled black g-C3N4 hydrogel with integrated solar-driven evaporation and photo-degradation for efficient water purification》为题的研究论文,课题组研究生陈周泽为第一作者,卢昶雨老师为第一通信作者。本研究合理设计并提出了一种具有优异光热辅助光降解海水中抗生素污染物活性以及太阳能驱动界面蒸发的黑色g-C3N4/壳聚糖(CN-B/CS)双功能复合水凝胶。在CN-B/CS复合水凝胶设计体系中,具有独特氰基的CN-B可与CS中的官能团进一步偶联,从而显著提高水凝胶的承载能力和水传输能力。此外,CN-B光催化剂作为一种光热材料,在阳光照射下可有效地将太阳能转化为热能,用于太阳能驱动的界面蒸发,并产生大量光生载体,用于降解模拟海水中的TC抗生素等有机污染物。性能测试结果表明,由于水凝胶具有丰富的多孔结构以及CS的稳定性,在3.5 wt% NaCl溶液中的蒸发速率可达3.43 kg m-2 h-1,而CN-B独特的光热性能可使CN-B基复合水凝胶在模拟海水中,太阳辐射4小时内降解82.5%的TC(100 mg/L)。这项工作为构建基于光热的光催化材料提供了更多可能性,这些材料可用于降解海水中的抗生素污染物和太阳能驱动的界面蒸发等,在复杂的水环境中得到广泛应用。
图2. 黑色g-C3N4/壳聚糖(CN-B/CS)双功能复合水凝胶体系构造与反应机理图
文献链接:https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.129751
三、9月10日,材料科学领域顶级期刊《Journal of Alloys and Compounds》(中科院二区TOP,影响因子5.8)在线刊发了课题组以《Constructing an S-scheme MnFe2O4/ZnIn2S4 heterojunction with photothermal effect to achieve efficient degradation of tetracycline and 2,4,6-trinitrotoluene》为题的研究论文,课题组刘卓老师为第一作者,卢昶雨老师与陆军工程大学兵器科学与技术系主任熊超教授为共同通信作者。本研究采用水热法制备S-scheme MnFe2O4/ZnIn2S4 (MFO/ZIS)异质结构,该异质结构能高效降解四环素(TC)和2,4,6-三硝基甲苯(TNT)。在模拟日光照射下,75 min内可降解88.9%的TC,120 min内可降解82.7%的TNT。该MFO/ZIS异质结体系中S-scheme电子传递途径与光热效应的协同作用,提高了其光生电子的利用率,促进了降解性能的提升此外,通过LC-MS确定了降解降解产生的中间产物,并结合生物毒性实验与ECOSAR软件模拟探索了毒性削减机制。该成果为光热辅助催化体系的实际应用提供了新的研究思路,对装备废弃衍生物高效去除的新路径进行了探索。
图3. MFO/ZIS S-scheme型异质结体系的构造与反应机理图
文献链接:https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2024.176381
四、9月18日,环境生态领域顶级期刊《Journal of Environmental Management》(中科院二区TOP,影响因子8.0)在线刊发了课题组以《Construction of floating photothermal-assisted S-scheme heterojunction with enhanced photocatalytic degradation of tetracycline: Insights into mechanisms, degradation pathways and toxicity assessment》为题的研究论文,课题组周亚红老师为第一作者,卢昶雨为通信作者。本研究受生态浮床通过光合作用处理污水的启发,采用煅烧和水热相结合的方法,构建了基于g-C3N4漂浮单片多孔网(MPMCN)负载优良光热材料Bi2MoO6(BMO)的光热辅助光催化体系,形成了BMO/MPMCN S-scheme异质结。该方法提高了BMO/MPMCN对太阳光的利用效率,使热损失最小化,并在反应过程中提高了材料的整体温度,从而加速了界面电子转移。独特的漂浮结构赋予BMO/MPMCN更大的比表面积,为TC污染物提供更多的反应位点,有效地去除水中的TC污染。经过90 min的光热反应,BMO/MPMCN对TC的降解率为99.3%,具有良好的可回收性和重复使用性。采用XRD、TEM、电化学、ESR等技术对材料进行了结构和性能表征。结合原位XPS和UPS,推导了BMO/MPMCN异质结相应的能带结构和S-scheme电子转移机理。分析了TC可能的降解途径及中间产物的生态毒性变化。最后,建立了BMO/MPMCN S-scheme异质结光热辅助光催化降解水中TC的机理模型,为水环境中新污染物高效去除提供了新的途径。
图4. BMO/MPMCN S-scheme异质结的降解机理图
文献链接:https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2024.122586
五、10月8日,材料科学领域顶级期刊《Journal of Alloys and Compounds》(中科院二区TOP,影响因子5.8)在线刊发了课题组以《Interfacial reconstruction of 2D/2D CuS/ZnIn2S4 through interface S-S bonds for boosted near-infrared driven photothermal-assisted photocatalytic hydrogen production》为题的研究论文,课题组研究生陈周泽为第一作者,刘卓老师为第一通信作者,卢昶雨老师为共同作者。本研究设计了一种具有界面化学S-S键的近红外驱动光热辅助光催化制氢体系,将CuS纳米片和ZIS纳米片耦合,通过一步低温水浴法成功构建了2D/2D CuS/ZIS复合材料,并实现了20.55 µmol g-1 h-1的最佳近红外驱动光催化制氢率。在近红外辐照下,CuS/ZIS复合体系的光热辅助光催化活性得到提高的原因如下:(i) 2D/2D CuS/ZIS复合材料紧密收缩的界面提供了丰富的活性位点和良好的电荷传输途径;(ii) 复合材料界面上形成的S-S键起到了原子级界面“桥梁”的作用,有效促进了光生载流子的迁移率;(iii) CuS在近红外光激发下产生的LSPR效应成功拓宽了复合材料体系的近红外吸收范围;(iv) CuS诱导的光热效应显著提高了复合材料的局部反应温度,降低了反应的势垒。这项工作为巧妙构建原子级界面化学键通道,实现高效的近红外光热辅助光催化产氢提供了新颖而有建设性的参考。
图5. 具有界面S-S键的2D/2D CuS/ZnIn2S4复合材料增强光热辅助NIR驱动光催化制氢的机理图
文献链接:https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2024.176891
六、10月25日,材料科学领域顶级期刊《Journal of Alloys and Compounds》(中科院二区TOP,影响因子5.8)在线刊发了课题组以《Boosted photothermal-assisted photocatalytic H2 production by dual heat source-based S-scheme heterojunction》为题的研究论文,课题组研究生卢佳林为第一作者,刘超飞老师为第一通信作者,卢昶雨老师为共同作者。本研究成功制备了基于双热源的Co3O4/黑色C3N4(BCN) S-scheme异质结光催化剂,实现了高效的光热辅助光催化制氢性能。通过纯BCN和Co3O4双热源光热效应的协同作用,Co3O4/BCN复合光催化剂可以获得更高的表面温度,进一步促进载流子的分离。Co3O4除作为光热材料外,还与BCN形成S型异质结,优化了光生载流子的界面转移途径,增强了其氧化还原能力,从而实现了快速的光催化反应动力学。通过双热源光热效应和S-scheme电荷转移途径的双重优化策略,Co3O4/BCN复合光催化剂的光热辅助光催化H2产率达到3.7 mmol g-1 h-1,超过了目前报道的大多数C3N4基的光催化剂,验证了其工业应用潜力。本研究提出的耦合多热源效应和异质结电子输运的设计思路,可构建高效的光热辅助光催化剂,用于低成本的太阳能分解水制氢。
图6. 基于双热源的Co3O4/BCN S型异质结光热辅助光催化制氢机理图
文献链接:https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2024.177226